A exclusão de um domínio só poderá ser realizada após a remoção de todas as contas de e-mail vinculadas a ele. Caso ainda existam contas associadas ao domínio, será necessário excluí-las previamente para que a exclusão do domínio seja concluída.

No painel de controle clique em "E-mail" e em "Domínios" na sequência: 

Selecione o domínio e clique em "Excluir" no canto superior direito: